Die Handschriftensammlung der Landesbibliothek sammelt privates Handschriftengut, das als Quelle der Literatur-, Kunst- und Kulturgeschichte sowie der politischen Geschichte und Landeskunde Schleswig-Holsteins dient.

Das Schriftgut stammt vorwiegend aus dem 18. bis 21. Jahrhundert und setzt sich aus Nachlässen, Einzelautographen, Buchhandschriften und Materialsammlungen zusammen. Darunter befinden sich die Nachlässe bzw. Teilnachlässe vieler bekannter schleswig-holsteinischer Autoren, Wissenschaftler und Künstler wie Theodor Storm, Johann Heinrich Voß, Klaus Groth, Friedrich Hebbel, Detlev von Liliencron, Feridun Zaimoglu, Lorenz von Stein, Ferdinand Tönnies oder Friedrich von Esmarch. Die Sammlung der gebundenen Handschriften umfasst zahlreiche Chroniken sowie Stammbücher oder Poesiealben. Unter den Materialsammlungen sind umfangreiche Volkskundesammlungen (z.B. von Gustav Friedrich Meyer oder Paul Selk) hervorzuheben.